Насчитывает 9792 единиц. Основу данного собрания составляет личный архив основателя и первого директора музея А.Ф. Котса, зоопсихолога Н.Н. Ладыгиной-Котс и старейших сотрудников музея Н.Ф. Левыкиной и П.П. Смолина. Несколько лет назад в музей передан семейный архивный фонд Езучевских, включающий архив сотрудника ГДМ художника М.Д. Езучевского и его отца, ученого Д.П. Езучевского. В музейных фондах хранится архив второго директора музея В.Н. Игнатьевой, известного зоолога профессора С.И. Огнева. Особую историческую и культурную ценность представляют пять подлинных писем Ч. Дарвина, адресованных д-ру А. Эрнсту. В настоящее время ведется планомерная научная обработка архивного собрания.